Grundstein für Zeichnung als eigenständiges Sammlungsgebiet legte ein dem Bildhauer Hermann Blumenthal zugeschriebenes Blatt, das 1950 Franz Joseph van der Grinten als Geschenk von Hermann Teuber erhielt. Mit dieser Zeichnung trat Franz Joseph van der Grinten in die aktive Sammeltätigkeit ein. Heute umfasst der Bestand an Zeichnungen im Museum Schloss Moyland ca. 15.000 Arbeiten. Er veranschaulicht durch die Fülle der künstlerischen Positionen die Variationsbreite zeichnerischer Ausdrucksmittel und verdeutlicht die Bedeutung dieses Mediums für die Kunst der Moderne.
Auch hier, wie für die gesamte Sammlung van der Grinten charakteristisch, wurden große Werkkomplexe einzelner Künstler aufgebaut, wie von Joseph Beuys, Jürgen Brodwolf, André Thomkins, Wolfgang Schmitz oder Gottfried Wiegand.