Gemälde von Rudolf Schoofs, die 1952 in die Sammlung gelangten, veranlassten die beiden Brüder van der Grinten, ihr sammlerisches Augenmerk verstärkt auf das Gebiet der Malerei zu legen.
Vertreten sind heute im Gemäldebestand des Museums zahlreiche Arbeiten von Künstlern des ausgehenden 19., des 20. und beginnenden 21. Jahrhunderts, darunter etablierte wie auch weniger bekannte Namen. Ein Schwerpunkt dieses Sammlungsbereiches sind malerische Positionen nach 1945, insbesondere der sechziger und siebziger Jahre in Deutschland und den Niederlanden.
Auch prägten und prägen die persönlichen Kontakte zu Künstlern aus dem Umkreis der Düsseldorfer Kunstakademie die sammlerischen Interessen am Medium der Malerei: Neben Arbeiten ehemaliger Professoren wie Joseph Beuys, Heinrich Campendonk oder Georg Meistermann sind Arbeiten jüngerer Künstler wie Horst Keining oder Paul Schwer vertreten.