Keimzelle der sammlerischen Aktivitäten der Brüder van der Grinten ist die Grafische Sammlung. So legte 1946 der Erwerb von drei grafischen Blättern durch Hans van der Grinten (*1929 - †2002) den Grundstein für die Sammlung. Heute ist der Grafikbestand zahlenmäßig der umfangreichste Sammlungsbereich im Museum. Er dokumentiert die Vielfalt der grafischen Techniken und künstlerischen Strömungen vom 19. Jahrhundert bis in die Gegenwart. Schwerpunkte bilden dabei die englische Radierkunst um J.A. McNeill Whistler, der Holzschnitt und die Lithografie um 1900 und die Farblithografie der École de Paris. Besonders die breit angelegte Sammeltätigkeit im Bereich des expressionistischen Holzschnitts veranschaulicht diese von zahlreichen - darunter vielen unbekannten - Künstlern getragene Strömung der Moderne. Angeregt durch Joseph Beuys stand sehr früh der Aufbau einer Fotosammlung im Blickfeld der Brüder van der Grinten. Sie umreißt den Bogen von den Anfängen der Fotografie bis zu aktuellen Entwicklungen.